삼각 격자 반강자성체 CuNdO2의 사라지는 순자기 모멘트

초록

CuNdO₂는 삼각 격자에 배열된 Nd³⁺ 이온이 강한 Ising 성질을 가지며, Tₙ = 0.78 K에서 장거리 반강자성을 보이지만 중성자 회절에서는 순자기 모멘트가 거의 검출되지 않는다. μSR과 저에너지 스핀파 조사 결과, 작은 평면 성분이 120° 구조로 정렬되어 거의 소멸된 순자기 모멘트를 형성함을 확인하였다.

상세 분석

본 연구는 CuNdO₂의 자기적 바닥 상태를 다중 실험적 접근으로 규명하였다. 먼저, 5 K와 100 K에서 수행된 비탄성 중성자 산란을 통해 Nd³⁺ 이온의 결정 전기장(Crystal Electric Field, CEF) 스펙트럼을 확보하고, 네 개의 CEF 전이(Δ₁≈11.3 meV, Δ₂≈17.7 meV, Δ₃≈74.8 meV, Δ₄≈100.8 meV)를 확인하였다. CEF 해석을 Stevens 연산자 형태의 해밀토니안에 피팅함으로써 B₀₂, B₀₄, B₃₄, B₀₆, B₃₆, B₆₆ 파라미터를 도출하고, 최저 이중체의 파동함수를 |G.S. ±⟩ = −a|±½⟩ + b|∓5/2⟩ + c|±7/2⟩ (a=0.434, b=0.883, c=0.178) 로 얻었다. 이 파동함수로부터 g‑제곱값을 이용해 계산한 자기 모멘트는 z축(Ising) 방향에 μ_z≈1.27 μ_B, xy 평면에 μ_⊥≈0.11 μ_B 로, 강한 Ising 이방성을 보인다.

자기적 전이의 존재는 DC 자화와 열용량에서 Tₙ=0.78 K에서 뚜렷한 피크와 라모다형 전이를 통해 확인되었다. Curie‑Weiss 분석은 θ_CW≈−4 K 로, 반강자성 상호작용이 우세함을 시사한다. 그러나 동일 온도 이하에서 수행된 파우더 중성자 회절에서는 새로운 Bragg 피크가 전혀 나타나지 않았으며, 차분 데이터 역시 통계적 잡음 수준 이하였다. 이는 전통적인 순자기 모멘트가 실험적으로 검출되지 않음을 의미한다.

반면, 제로 필드 μSR 측정은 온도 하강에 따라 비정상적인 감쇠와 진동 성분이 나타나, 전자 스핀의 정렬이 존재함을 강력히 뒷받침한다. 피팅 결과 내부 자기장은 약 60 mT이며, 높은 감쇠율은 내부 필드 분포가 넓음을 나타낸다.

저에너지 비탄성 중성자 산란(E_i=3.6 meV)에서는 T<Tₙ에서 거의 분산이 없는 스핀 파동(에너지 ≈0.27 meV)이 관측되었다. 선형 스핀파 이론을 적용해 XXZ 모델(H=J∑