밀도 높은 비접촉 미세입자 유동에서의 노화 현상

초록

밀도 높은 실리카 미세입자 집합체는 정지 후 휴지시간이 길어질수록 흐름 시작이 지연되고 흐름 속도가 감소한다. 이 현상은 로그 형태로 휴지시간에 의존하며, 열구동 크리프 흐름에서는 저페클레 수(Pe_g≈15)일 때, 재배각각이 재포스 각(θ*≈5.8°) 이하인 경우에 가장 뚜렷하게 나타난다. 입자 부피밀도는 변하지 않으며, 단분산·다분산 모두에서 관찰된다. 강한 교반으로 완전 재분산하면 원래 상태로 회복된다.

상세 분석

본 연구는 열구동이 여전히 입자 중량에 비해 의미를 갖는 중간 페클레 영역(PE_g≈15~264)에서 비접촉 실리카 미크로입자의 자유표면 흐름을 정밀히 조사하였다. 마이크로플루이딕 회전드럼을 이용해 입자를 5 wt% 농도로 침전시킨 뒤, 일정 휴지시간(t_w) 후 급격히 기울여 θ_start(5° 또는 30°)로 흐름을 유도하였다. 흐름 특성은 두 가지 주요 파라미터, 즉 초기 흐름 시작 시간 t_s(θ가 초기값의 90%에 도달하는 시점)와 평균 크리프 속도 ⟨·θ_c⟩(각도 감소율)로 정량화되었다.

1. 로그형 노화: t_w가 증가함에 따라 t_s는 선형이 아닌 로그적으로 증가하고, ⟨·θ_c⟩는 로그적으로 감소한다. 이는 시스템이 정지 상태에서 점진적으로 구조적 안정을 얻으며, 열구동 입자 이동이 점점 어려워진다는 전형적인 노화 현상을 반영한다.

2. 페클레 수 의존성: 저페클레(PE_g≈15)에서는 열구동 크리프가 지배적이어서 θ_start가 재포스 각 이하일 때 노화 효과가 극명하게 드러난다. 반면 고페클레(PE_g≈264)에서는 중력 구동 흐름이 우세해, 초기 각도가 30°인 경우에도 시간이 지남에 따라 흐름이 점차 회복되며 노화 흔적이 약화된다.

3. 구조적 변화 부재: 입자 부피밀도(ϕ)는 t_w 전후에 측정했을 때 통계적으로 차이가 없으며, 고해상도 영상 분석에서도 결정적인 결정구조(결정화)나 클러스터 형성 증거가 발견되지 않았다. 따라서 입자 간 거리와 전기적 반발력만으로도 시스템의 점성 및 항복 강도가 변한다는 점이 시사된다.

4. 가역성 및 재생성: 72 h 이상 휴지 후에도 샘플을 90°/s 로 회전시켜 재분산하면, 이후 측정된 t_s와 ⟨·θ_c⟩는 짧은 t_w(30 min) 조건과 동일하게 재현된다. 이는 노화가 영구적인 화학적 변형이나 입자 접촉을 수반하지 않으며, 완전 가역적인 ‘시간‑의존적 포텐셜’에 의해 제어된다는 강력한 증거이다.

5. 가능 메커니즘: 저페클레 영역에서 열에 의한 입자 탈출(‘cage‑escape’) 확률이 감소하면서 유효 포텐셜 장벽이 높아진다. 전기적 반발력은 입자 간 평균 거리(d)와 전하량에 따라 미세하게 변할 수 있으며, 장시간 정지 시 용액 내 이온 재배열이나 표면 실란올 그룹의 부분 해리도가 변해 전기 이중층 두께가 증가할 가능성이 있다. 이러한 미세 전기적 변화가 입자 간 유효 강성을 높여 흐름 저항을 강화한다는 가설이 제시된다.

전반적으로 본 논문은 ‘열‑중력 중간 페클레’ 영역에서 비접촉 입자 집합체가 시간에 따라 점진적으로 더 견고해지는 현상을 최초로 실험적으로 규명했으며, 기존 콜로이드 노화(구조 재배열)와 입자 접촉 강화형 입자계 노화(접촉 강화) 사이의 새로운 중간 메커니즘을 제시한다.