Ce₂PdSi₃의 자성 상태와 압력에 따른 진화

초록

Ce₂PdSi₃는 3.8 K에서 강자성 유사 전이(T_M1)와 2.9 K에서 비정수 반강자성 전이(T_M2)를 보인다. 가압에 따라 T_M1은 4.2 GPa 이상에서 사라지고, T_M2는 7.5 GPa까지 상승한다. 두 전이는 서로 경쟁하는 자성 주문을 나타내며, 단일 J_cf 파라미터만으로 설명되는 Doniach 그림으로는 포착할 수 없다.

상세 분석

본 연구는 Ce₂PdSi₃ 단결정에 대한 전기저항, 자기감수성, 비열, 그리고 중성자 회절을 정밀하게 측정하고, 이를 가압(최대 7.5 GPa) 및 외부 자기장(최대 8 T) 하에서 수행하였다. 실험 결과는 두 개의 뚜렷한 자성 전이가 존재함을 명확히 보여준다. 첫 번째 전이 T_M1 = 3.8 K는 저온에서 저항이 급격히 감소하고, χ(T)에서 ZFC/FC 분기가 나타나며, 전자기장에 따라 전이 온도가 상승하는 전형적인 강자성 특성을 보인다. 비열 피크 역시 자기장 증가에 따라 고온 쪽으로 이동한다. 중성자 회절에서는 k₁ = 0인 강자성 브래그가 8 K 이하에서 나타나며, 이는 구조적 초격자와 동조된 전자 스핀 정렬을 의미한다.

두 번째 전이 T_M2 = 2.9 K는 저온에서 비정수 반강자성 피크가 나타나고, 자기장이 커질수록 전이 온도가 감소한다는 점에서 전형적인 반강자성 거동을 나타낸다. 중성자 회절에서 k₂ = (0.15, 0, 0)인 비정수 파동벡터가 확인되었으며, 이는 ab면에서의 비정수 스핀 파동을 의미한다. 이 파동벡터는 이전 보고된 c축 비정수 모드와 차이를 보이며, Ce₂PdSi₃가 실제로 복합적인 다중 자성 주문을 동시에 유지한다는 강력한 증거이다.

가압에 따른 전이 온도 변화는 두 전이가 서로 다른 압력 의존성을 갖는다는 점에서 특히 흥미롭다. T_M1은 압력이 증가함에 따라 지속적으로 감소하고, 4.2 GPa 이상에서는 검출되지 않는다. 이는 강자성 상호작용이 압축에 의해 약화되고, Kondo 스크리닝이 상대적으로 우세해짐을 시사한다. 반면 T_M2는 압력에 따라 서서히 상승하여 7.5 GPa에서 3.8 K에 도달한다. 이는 비정수 반강자성 상호작용이 압축에 의해 강화되거나, 전자 밴드 구조 변화가 RKKY 상호작용을 재조정함을 의미한다.

또한 4.2 GPa 부근에서 새로운 전이 T′ ≈ 2.5 K가 나타나며, 이는 자기장에 거의 무감응이다. 현재로서는 이 전이가 스핀 구조의 재배열, 혹은 새로운 위상적 스핀 텍스처(예: 스키머리온)와 연관될 가능성을 제시하고 있다.

이러한 복합적인 압력 의존성은 전통적인 Doniach 다이어그램, 즉 J_cf 하나의 파라미터에 의해 Kondo 스크리닝과 RKKY 간 경쟁을 설명하는 모델로는 충분히 설명되지 않는다. 대신, 삼각 격자에서의 기하학적 좌절, 다중 전자 궤도 혼합, 그리고 압력에 의한 격자 상수 변화가 동시에 작용하여 다중 자성 주문이 공존하고, 압력에 따라 우선순위가 바뀌는 복합적인 양상을 만든다.

따라서 Ce₂PdSi₃는 기하학적 좌절이 Kondo 격자에 미치는 영향을 탐구하기 위한 이상적인 플랫폼이며, 압력-자기장-온도 3차원 파라미터 공간에서 새로운 양자 임계 현상이나 위상적 스핀 액정 상태를 탐색할 여지를 제공한다. 향후 고해상도 중성자 회절, μSR, 그리고 비선형 전자 스핀 공명 등 미시적 탐색이 필요하다.