실내 조명 색온도에 최적화된 밴드갭 엔지니어링으로 고효율 페로브스카이트 태양전지 구현

초록

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본 연구는 메틸암모늄을 배제한 Cs‑FA 기반 페로브스카이트 흡수층을 I/Br 비율 조절로 1.55 eV, 1.72 eV, 1.88 eV의 세 가지 밴드갭으로 설계하고, 1 cm² 규모의 n‑i‑p 메소포러스 구조에서 3000‑5500 K 색온도와 250‑1000 lux 조도 범위의 백색 LED 조명 하에 전기적 특성을 평가하였다. 1.72 eV 조성은 다양한 색온도·조도에서 35‑36 % 수준의 PCE와 2000 h 이상의 안정성을 보였으며, 1.88 eV 조성은 5500 K·250 lux 조건에서 37.4 %의 최고 효율을 기록하였다. 시뮬레이션은 넓은 밴드갭에서 트랩 보조 재결합 감소가 성능 향상의 핵심임을 제시한다.

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상세 분석

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본 논문은 실내 조명이라는 특수한 저조도·좁은 스펙트럼 환경에 최적화된 페로브스카이트 태양전지(PIPV)를 구현하기 위해 세 가지 핵심 전략을 채택하였다. 첫째, A‑사이트 양이온을 메틸암모늄(MA) 대신 Cs와 FA의 혼합물(CsxFA1‑x)로 고정함으로써 휘발성 물질에 의한 장기 안정성 저하를 방지하였다. 둘째, I/Br 비율을 정밀하게 조절하여 1.55 eV, 1.72 eV, 1.88 eV의 밴드갭을 구현했으며, 이는 실내 LED의 색온도(3000 K‑5500 K)와 조도(250‑1000 lux)에 따라 광흡수 스펙트럼이 최적화될 수 있도록 설계되었다. 셋째, 확장 가능한 n‑i‑p 구조(FTO/c‑TiO₂/m‑TiO₂/Perovskite/Spiro‑OMeTAD/Au)를 채택해 비용 효율성과 대면적(≥1 cm²) 제조 가능성을 확보하였다.

재료 특성 분석에서는 PL 측정을 통해 각 조성의 정확한 밴드갭을 확인하고, XRD와 SEM/AFM을 통해 브롬화물 함량 증가에 따른 격자 상수 변화, 결정성 향상, 입자 크기 감소 및 표면 거칠기 증가 등을 정량화하였다. 특히 85 % Br 함량 시 δ‑상 및 PbI₂ 피크가 사라져 완전 반응을 확인했으며, 입자 크기 감소와 표면 거칠기 증가는 전하 재결합 경로와 광학 트랩 밀도에 영향을 미쳐 시뮬레이션 결과와 일치하는 전하 수명 감소를 초래한다는 점을 강조한다.

전기적 성능 평가에서는 각 밴드갭에 대해 3000 K, 4000 K, 5500 K의 세 가지 색온도와 1000, 500, 250 lux의 조도에서 J‑V 특성을 측정하였다. 1.55 eV 조성은 Voc가 0.82‑0.90 V에 머물며, Jsc는 조도에 비례적으로 증가하지만 낮은 밴드갭으로 인해 전압 손실이 커 PCE가 28‑31 % 수준에 그쳤다. 반면 1.72 eV 조성은 Voc 0.92‑1.01 V, Jsc 132 µA cm⁻²(1000 lux)까지 달성해 35‑36 %의 PCE를 기록했으며, 색온도 변화에 대한 민감도가 낮아 실내 환경 전반에 걸쳐 안정적인 효율을 보였다. 1.88 eV 조성은 Voc가 0.96‑1.04 V로 가장 높지만, 붉은 파장 흡수가 감소해 Jsc가 126 µA cm⁻² 이하에 머물렀다. 그럼에도 불구하고 5500 K·250 lux 조건에서는 37.4 %라는 최고 효율을 달성했으며, 이는 고색온도·저조도 환경에서 넓은 밴드갭이 유리함을 시사한다.

시뮬레이션 파트에서는 전자기 전파 해석을 통해 각 LED 스펙트럼에 대한 공간적 전하 생성 프로파일을 도출하고, 이를 drift‑diffusion 모델에 입력해 실험과 일치하는 J‑V 곡선을 재현하였다. 모델은 특히 넓은 밴드갭(1.88 eV)에서 트랩 보조 재결합 파라미터를 감소시킬 경우 Voc와 FF가 크게 향상될 수 있음을 예측한다. 이는 현재 실험에서 관찰된 FF 감소(67‑75 %)가 재결합 억제 전략을 통해 개선 가능함을 의미한다.

안정성 테스트에서는 1.72 eV 디바이스를 2000 시간 이상 지속적으로 250 lux(5500 K)에서 동작시켰으며, PCE 저하가 미미함을 확인했다. 이는 MA‑free 조성 및 n‑i‑p 구조가 장기 신뢰성을 확보한다는 중요한 증거이다.

전체적으로 본 연구는 (1) 실내 조명 스펙트럼에 맞는 최적 밴드갭 선택, (2) MA‑free Cs‑FA 기반 조성의 안정성, (3) 대면적 n‑i‑p 구조의 확장성을 결합해, 기존 소규모(≤0.1 cm²) 실험을 넘어 1 cm² 이상의 실제 적용 가능성을 입증하였다. 향후 연구는 (a) 트랩 밀도 감소를 위한 표면·계면 패시베이션, (b) 고색온도·저조도 환경에서의 전자 수송층 최적화, (c) 실제 IoT 디바이스와의 통합 테스트 등을 통해 상용화를 가속화할 수 있다.

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