2D C24 풀러렌 네트워크의 탄성 및 열전도성: 머신러닝 MD 분석

초록

본 연구는 신경진화포텐셜(NEP) 기반 머신러닝 포텐셜 NEP‑C₄₂를 개발하고, 이를 이용해 quasi‑hexagonal(qHP)과 quasi‑tetragonal(qTP) 두 상의 C₂₄ 단층의 탄성 상수, 영‑계수, 포아송 비 및 격자 열전도율을 정밀히 계산한다. qTP는 4‑fold 대칭으로 거의 등방성인 반면, qHP는 사슬형 결합 구조로 강한 비등방성을 보인다. 저주파(≤5 THz) 음향 포논이 열전달을 주도하며, 방향에 따른 그룹 속도와 평균 자유행로 차이가 qHP의 이방성 전도에 기여한다.

상세 분석

NEP‑C₂₄ 포텐셜은 기존 NEP‑Carbon 모델에 C₂₄ 특유의 혼합 sp²‑sp³ 결합을 반영하도록 훈련 데이터를 500개(400 train + 100 test)로 확장하고, DFT(PBE‑D3) 기준 에너지·힘·버셜을 목표 함수에 포함시켜 RMSE(에너지 3.1 meV/atom, 힘 184 meV/Å) 수준까지 수렴시켰다. RDF·ADF와 포논 분산곡선 비교에서 NEP‑C₂₄는 DFT와 거의 일치해 구조·진동학적 정확성을 검증하였다.

탄성 측면에서 qHP와 qTP 모두 2D 직사각형 격자에 대한 4개의 독립 상수(C₁₁, C₂₂, C₁₂, C₆₆)를 계산했으며, qTP는 C₁₁≈C₂₂≈250 N/m, C₁₂≈−5 N/m, C₆₆≈80 N/m로 거의 정방형 대칭을, qHP는 C₁₁≈236 N/m, C₂₂≈295 N/m, C₁₂≈24 N/m, C₆₆≈110 N/m로 비대칭을 보였다. 이를 기반으로 영‑계수 E(θ), 전단계수 G(θ), 포아송비 ν(θ)를 각도 의존적으로 전개했으며, qTP는 θ에 거의 무관한 등방성을, qHP는 x‑축(사슬 방향)과 y‑축(연결 방향) 사이에 30 % 이상 차이를 나타냈다.

열전도성은 HNEMD 방식을 사용해 κₓ와 κ_y를 직접 계산했으며, qTP는 κₓ≈κ_y≈12 W·m⁻¹·K⁻¹(300 K) 수준으로 등방성을 유지한다. 반면 qHP는 κₓ≈9 W·m⁻¹·K⁻¹, κ_y≈13 W·m⁻¹·K⁻¹로 명확한 비등방성을 보였다. 스펙트럼 분해 결과, 0–5 THz 구간의 두 개의 선형 음향 모드가 전체 전도량의 70 % 이상을 차지하고, 고주파 광학 모드는 거의 기여하지 않는다. qHP에서 x‑축 방향은 그룹 속도가 낮고 평균 자유행로가 짧아 전도 저항이 커지며, y‑축은 사슬 간 결합이 강해 속도·자유행로가 증가한다. 실공간 열 흐름 시각화는 전자 구름이 아닌, C₂₄ 분자 사이의 강한 공유 결합이 열 흐름 경로를 지배한다는 점을 강조한다.

이러한 결과는 “분자 크기 감소 + 결합 밀도 증가”가 C₆₀ 대비 C₂₄의 강성 향상을 일으키고, 결합 토폴로지가 탄성·열전도 이방성의 근본 원인임을 입증한다. 또한, NEP‑C₂₄가 복합 sp²‑sp³ 시스템을 정확히 기술할 수 있음을 보여, 향후 다양한 2D 풀러렌 기반 재료 설계에 활용 가능함을 시사한다.