고자성 YSR 흥분의 양자 본질을 횡자기장에서 정량화하다

초록

초저온 STM/STS를 이용해 초박막 Pb 필름 위에 흡착된 두 종류의 MnPc 분자에서 관측된 Yu‑Shiba‑Rusinov(YSR) 상태를 횡자기장(≤4 T) 하에서 조사하였다. 전자‑스핀 교환, 단일 이온 자기 이방성, Kondo 교환을 포함한 제로‑대역폭 모델을 통해 각각의 분자 유형이 단일 스핀 또는 중심‑리간드 결합 스핀 시스템으로 행동함을 밝히고, 자기장에 따른 YSR 피크의 비선형·비단조 변화를 통해 양자 상전이와 바닥 상태의 페어리티 변화를 규명하였다.

상세 분석

본 연구는 초박막 Pb(111) 필름 위에 흡착된 MnPc 분자를 두 가지 결합 형태(MnPc1, MnPc2)로 구분하고, 횡방향 자기장(B⊥≤4 T) 하에서 YSR 상태의 에너지와 스펙트럼 강도를 정밀하게 측정하였다. MnPc1은 단일 스핀 S=1으로 간주할 수 있으며, 제로‑대역폭 모델에 축방향(D) 및 횡방향(E) 이방성, Kondo 교환 J_K, 그리고 Zeeman 항을 포함시켜 시뮬레이션하였다. 실험에서 관찰된 비선형적인 피크 분할과 인퓨전 포인트는, 자기장이 이방성 에너지보다 커질 때 바닥 상태가 Zeeman 에너지에 따라 재정렬되는 현상을 반영한다. 특히, 피크가 중심 에너지(Δ) 근처까지 이동했지만 완전히 교차하지 않는 점은 바닥 상태가 페어리티를 유지하면서도 스핀 정렬이 바뀌는 ‘부분 스크리닝’ 상태임을 시사한다.

MnPc2는 더 복잡한 두 스핀 시스템으로 모델링되었다. 중심 Mn 원자는 S=1, 리간드에는 유효 스핀 S=½가 존재하며, 이들 사이에 반강자성 교환 J_ex<0이 작용한다. 모델 파라미터(D, E, J_K, J_ex, g‑factor 차이)를 조정하면, 0 T에서 세 개의 YSR 피크가 나타나고, 자기장 증가에 따라 피크가 분할·합쳐지며 총 피크 수가 3→5→3으로 변한다. 이러한 피크 수 변화는 양자 상전이(QPT)와 연관되며, 특히 페어리티 보존 QPT(스핀 투영 변화)와 페어리티 전이(바운드 준입자 수 변화)를 구분할 수 있는 중요한 지표가 된다.

모델링 결과는 실험 데이터와 전반적으로 일치하지만, 일부 비선형적 변곡점과 피크 강도 감소 현상은 제로‑대역폭 모델의 한계, 즉 전자 전도대의 실제 밀도와 다중 채널 Kondo 효과, 그리고 전송 과정에서의 비평형 효과 등을 고려하지 않은 점을 드러낸다. 따라서 향후에는 전자-스핀 상호작용을 전자밴드 구조와 결합한 보다 정교한 수치적 방법(예: NRG, QMC)이나 비평형 그린 함수 접근법이 필요할 것으로 보인다.

요약하면, 횡자기장 하에서 고스핀 YSR 시스템은 단일 스핀과 복합 스핀 결합 두 경우 모두에서 자기 이방성, 스핀‑스핀 교환, Kondo 교환이 복합적으로 작용해 비선형적인 에너지 이동과 피크 수 변화를 일으킨다. 이러한 현상은 YSR 상태가 단순한 바운드 퀘이시 입자 모델을 넘어, 다중 스핀 및 다중 채널 상호작용을 포함한 복합 양자 임피던스 네트워크임을 강력히 시사한다.