헬륨 표준 가스 HESJ의 절대 3He와 4He 비율 정밀 측정과 대기 헬륨 비율 재평가

초록

본 연구는 일본의 헬륨 표준 가스(HESJ)의 절대 3He/4He 비율을 직접 측정하여 27.36 ± 0.11 ppm으로 규정하고, 이를 기반으로 대기 헬륨의 절대 3He/4He 비율을 1.340 ± 0.006 ppm으로 재평가하였다. 이를 위해 14, 28, 42 ppm의 제어 시료를 고정밀 가스 혼합 시스템으로 제작하고, 이중 검출기 마그네틱 섹터형 질량 분석기로 상대 비율을 측정하였다. 결과는 트리튬‑3He 연대 측정, 우주선 생성 3He 기반 노출 연대, 중성자 수명 실험 등 정밀 헬륨 동위원소 활용 분야에 중요한 기준값을 제공한다.

상세 분석

이 논문은 헬륨 동위원소 비율 측정의 근본적인 기준을 재정립하려는 시도로, 두 가지 핵심 과업을 수행한다. 첫째, HESJ라는 국제적인 3He/4He 표준 가스의 절대 비율을 직접 측정한다는 점이다. 기존에는 대기 헬륨의 절대 비율에 의존한 상대 측정만 이루어졌으며, 대기 헬륨 비율 자체가 시간·공간에 따라 변동 가능성이 제기돼 왔다. 따라서 HESJ의 절대값을 독립적으로 확보함으로써, 후속 연구에서 대기 헬륨을 직접 기준으로 삼는 불확실성을 제거한다.

둘째, 절대 비율을 정밀하게 결정하기 위해 14 ppm, 28 ppm, 42 ppm의 제어 시료를 제작하였다. 이 과정은 가스 확장법을 활용해 두 개의 정확히 알려진 부피 비율(A, D)을 기반으로 3He와 4He를 정밀히 혼합하는 절차이며, 부피 비율 측정 시 비이상성 보정(두 번째 비르얼 계수)과 온도 보정을 적용해 전체 불확도 0.25~0.38 % 수준을 달성했다.

측정 장비는 도쿄대 기본과학부에서 운영하는 VG5400 기반 마그네틱 섹터형 단일 초점 질량 분석기이며, 3He는 전자 증배와 카운터를, 4He는 10¹⁰ Ω 피드백 회로가 장착된 파라데이 컵으로 동시에 검출한다. 측정 전후에 HESJ와 제어 시료를 교대로 주입해 시간에 따른 장비 드리프트를 최소화했으며, 압력 의존성(6.4 × 10⁻⁴ Pa 초과 시 2.4 % 감소)와 메모리 효과(10⁻⁵ ppm/s 수준)도 정량적으로 평가해 보정하였다.

통계적으로 5회 반복 측정한 결과, HESJ의 3He/4He 비율은 27.36 ± 0.11 ppm(0.40 % 불확도)으로 도출되었다. 이 값을 대기 헬륨 비율에 적용하면 1.340 ± 0.006 ppm을 얻으며, 이는 기존 문헌값(1.3–1.4 × 10⁻⁶)과 일치하지만 불확도가 현저히 낮다.

이러한 정밀도는 트리튬‑3He 연대 측정에서 3He 농도 오차가 연대 오차에 직접적인 영향을 미치는 점, 우주선 생성 3He 기반 노출 연대에서 절대 비율이 생산률 보정에 필수적인 점, 그리고 J‑PARC 중성자 수명 실험에서 3He 밀도 불확도가 중성자 플럭스 추정에 제한 요인이 되는 점을 고려할 때, 실험적·지구화학적 응용 모두에 큰 파급 효과를 가진다.