“대규모 언어 모델과 제약 최적화로 구현하는 ‘완전 자유’ 결정구조 예측: 대칭을 강제하는 새로운 패러다임”

📝 Abstract

Crystal structure prediction (CSP), which aims to predict the three-dimensional atomic arrangement of a crystal from its composition, is central to materials discovery and mechanistic understanding. Existing deep learning models often treat crystallographic symmetry only as a soft heuristic or rely on space group and Wyckoff templates retrieved from known structures, which limits both physical fidelity and the ability to discover genuinely new material structures. In contrast to retrieval-based methods, our approach leverages large language models to encode chemical semantics and directly generate fine-grained Wyckoff patterns from composition, effectively circumventing the limitations inherent to database lookups. Crucially, we incorporate domain knowledge into the generative process through an efficient constrained-optimization search that rigorously enforces algebraic consistency between site multiplicities and atomic stoichiometry. By integrating this symmetry-consistent template into a diffusion backbone, our approach constrains the stochastic generative trajectory to a physically valid geometric manifold. This framework achieves state-of-the-art performance across stability, uniqueness, and novelty (SUN) benchmarks, alongside superior matching performance, thereby establishing a new paradigm for the rigorous exploration of targeted crystallographic space. This framework enables efficient expansion into previously uncharted materials space, eliminating reliance on existing databases or a priori structural knowledge.

💡 Analysis

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1. 연구 배경 및 필요성

• CSP의 난제: 조성 → 3D 원자 배열이라는 매핑은 고차원 탐색 공간과 엄격한 대칭 제약 때문에 기존 ML 접근법이 쉽게 위배한다.
• 기존 방법의 한계:
  • 공간군 라벨만 조건화하거나 Wyckoff 템플릿을 잠재공간에 인코딩하는 방식은 대칭을 soft하게만 다루어 실제 좌표가 위배될 위험이 있다.
  • 템플릿 검색 기반(DiffCSP++·CSPML)은 데이터베이스에 존재하는 대칭 패턴에만 의존해, 진정한 신소재 탐색을 제한한다.

2. 제안 방법의 핵심 구성

3. 실험 및 결과

• 데이터셋: Perov‑5, MP‑20, MPTS‑52 (DiffCSP++와 동일한 split 사용)
• 비교 모델: DiffCSP++, CDVAE, DiffCSP, CrystaLLM (Matching Rate 기준)
• 주요 지표:
  • Stability: MP‑20에서 +124%, MPTS‑52에서 +255%
  • Novelty: MP‑20에서 +71%, MPTS‑52에서 +53%
  • 전체 SUN: MPTS‑52에서 +376% (가장 어려운 데이터에서 가장 큰 개선)
• 케이스 스터디: BaP₃ (N=16) – 기존 템플릿은 공간군 12(C2/m)에서 충돌을 일으키지만, 제안 방법은 공간군 14(P2₁/c)와 4e Wyckoff을 정확히 할당, 구조적 안정성·신규성 모두 만족.

4. 강점

1. 데이터베이스 독립성 – LLM 기반 대칭 추론으로 기존 구조에 의존하지 않음.
2. 하드 대칭 제약 – Diffusion 과정 전체에 물리적 제약을 삽입해 “불가능한” 구조가 생성되지 않음.
3. 계산 효율성 – SoftMoE와 Constrained Beam Search를 통해 대규모 조성 입력에도 실시간 추론 가능.
4. 범용성 – 현재는 결정 구조에 국한되지만, 동일한 프레임워크를 분자 결정학, 금속‑유기 골격체(MOF) 등에도 확장 가능.

5. 약점 및 개선 여지

6. 향후 연구 방향

1. 멀티‑스케일 통합 – LLM 기반 대칭 추론 → 원자‑레벨 Diffusion → 전자‑레벨 DFT 피드백 루프를 순환시켜 self‑consistent 구조 탐색 구현.
2. 조건부 목표 설계 – 특정 물성(밴드갭, 전도성 등)을 목표 함수에 포함시켜 목표‑지향적 CSP 수행.
3. 다중‑데이터소스 학습 – 실험 데이터와 계산 데이터(Materials Project, OQMD 등)를 혼합 학습해 일반화 능력 강화.
4. 설명가능성 – LLM이 예측한 공간군·Wyckoff 선택에 대한 attention map 분석을 통해 화학적 직관과 연결, 인간 전문가와의 협업 가능성 확대.

7. 학문·산업적 파급 효과

• 학문적: 대칭을 hard constraint로 다루는 프레임워크는 기존 “soft‑regularization” 접근을 근본적으로 전환시켜, 물리‑기계학적 제약을 AI 모델에 직접 삽입하는 새로운 연구 패러다임을 제시한다.
• 산업적: 데이터베이스에 의존하지 않는 신규 물질 탐색 능력은 배터리 전극, 촉매, 반도체 등 고성능 소재 개발에 즉시 적용 가능하며, 설계‑제조‑시뮬레이션 파이프라인을 크게 단축한다.

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📄 Content

결정질 물질은 에너지, 전자공학, 의학 및 항공우주 등 현대 기술의 근간을 이루며, 이러한 분야의 발전은 맞춤형 특성을 가진 새로운 결정 구조를 발굴하는 데 달려 있습니다[1][2][3][4][5].
조성 및 구조 파라미터 공간이 방대하기 때문에 물질 발견에 근본적인 병목 현상이 존재합니다. 화학적 직관에 의존하고 비용이 많이 드는 계산·실험에 제한되는 기존 파이프라인[6,7]은 대규모 탐색에 비효율적입니다. 최근 몇 년간 인공지능(AI), 특히 딥러닝 기반 생성 모델이 후보 물질을 제시하거나 물성 예측을 대규모로 수행하는 유망한 경로로 떠오르면서, 뛰어난 일반화 능력과 계산 효율성을 보여주고 있습니다[8][9][10][11][12][13][14][15]. 이러한 흐름 속에서 **결정 구조 예측(CSP) 작업[8,10,13]**은 주어진 조성으로부터 단위 셀 내 원자의 3차원 배열을 찾는 문제로, AI 기반 물질 설계 워크플로우에서 핵심적인 역할을 합니다[11]. 3D 구조 생성을 위한 주요 아키텍처로는 확산 모델이 지배적이며[16,17], CSP 작업에서도 확산 기반 접근법이 최첨단 성능을 달성하고 있습니다[10,14].

1. CSP 작업이 요구하는 엄격한 AI 설계 요건

물리적으로 타당한 결정 구조는 특정 공간군(space group) 이 부여하는 대칭 제약을 반드시 만족합니다. 이러한 대칭을 학습하고 명시적으로 강제하면 CSP의 탐색 공간을 크게 축소시켜 구조 생성의 효율성과 성공률을 동시에 높일 수 있습니다. 결정 대칭은 허용되는 와이코프(Wyckoff) 위치를 엄격히 제한하며, 이는 원자 다중도, 자리 대칭, 그리고 단위 셀 내 원자들의 상대적 배열을 결정합니다. 주어진 화학 조성이 해당 와이코프 위치와 수학적으로 일치할 때만 물리적으로 합리적인 결정 구조를 얻을 수 있습니다.

하지만 기존 AI 방법들은 이 요구사항을 충분히 충족시키지 못합니다.

• 일부 최신 접근법은 생성기를 공간군 라벨에 조건화하지만[11,14] 와이코프 위치를 명시적으로 표현하거나 강제하지 않아 대칭을 거친 전역적인 수준에서만 포착합니다.
• 다른 연구들은 와이코프 템플릿을 잠재 표현에 인코딩해 생성 과정을 조절하려 시도했지만[12,18], 그 조절 메커니즘이 최종 원자 좌표가 정확히 와이코프 제약을 만족한다는 보장을 제공하지 못합니다.
• **Dif‑fCSP++[10]**는 와이코프 템플릿으로 정의된 엄격한 공간군 대칭을 강제하지만, 사전에 적절한 공간군과 와이코프 템플릿이 데이터베이스에 존재한다는 전제에 의존합니다. 실제로 이러한 템플릿은 CSPML[19]과 같은 메트릭 학습 방법을 통해 기존 구조에서 검색됩니다. 그러나 검색된 템플릿에만 생성이 제한되면 모델은 알려진 대칭 패턴에 머무르게 되어, 주어진 조성에 대해 새로운 공간군·와이코프 구성을 발견할 가능성이 크게 감소합니다.

2. 제안하는 대칭‑구동 생성 프레임워크

위와 같은 근본적인 한계를 극복하고자, 우리는 조성 및 원자 수만으로 세밀한 와이코프 자리 할당을 처음부터(ab initio) 생성할 수 있는 대칭‑구동 생성 프레임워크를 제안합니다(그림 1 참조). 핵심 아이디어는 예측된 대칭을 강체(硬體) 기하학적 제약으로 적용하여 3차원 결정 기하학의 확산 과정을 안내·조절함으로써, 디노이징 경로를 바로잡는 것입니다. 와이코프 대칭을 엄격히 준수함으로써 생성 과정은 물리적으로 유효한 매니폴드(manifold) 안에 국한되며, 이는 구조적 타당성 및 계산적 정밀성을 동시에 보장합니다. 결과적으로 안정성·고유성·새로움(SUN) [14] 및 매칭 비율(Matching Rate) [20] 지표가 크게 향상됩니다. 핵심 방법론은 아래와 같으며, 구현 세부사항과 학습 설정은 보조 정보 A·B에 상세히 기술되어 있습니다.

2‑1. 두 개의 대형 언어 모델(LLM)로 결정 대칭 추론

두 모델 모두 Transformer 구조[21]를 기반으로 하며, 각 Transformer 블록의 표준 Feed‑Forward 네트워크를 SoftMixture‑of‑Experts(SoftMoE) 레이어[22] 로 교체해 모델 용량을 크게 늘렸습니다. SoftMoE는 여러 전문가가 서로 다른 조성 패턴에 특화되도록 하면서, 각 위치에서 활성화되는 전문가 수를 소프트하게 가중합하기 때문에 계산 비용이 크게 증가하지 않습니다.

1. LLM g (공간군 예측)

   • 입력: 조성을 원자 수 N 만큼 명시적으로 확장한 원자 시퀀스 C_atoms
   • 출력: 230개의 결정학적 공간군에 대한 확률 분포 p_g[i]
   • 수식:
     [ p_g[i] = \text{LLM}g(C{\text{atoms}}),\qquad S_g = \arg\max_i p_g[i] ]
     여기서 C_atoms = [A, A, A, …, B, B, B, …, C, C, …] 는 주어진 조성에 따라 단위 셀 원자 수에 맞게 확장된 시퀀스이며, S_g 는 예측된 공간군을 의미합니다.

2. LLM w (와이코프 문자 예측)

   • 입력: 동일한 C_atoms 와 예측된 공간군 S_g
   • S_g 를 연속적인 임베딩으로 변환한 뒤, FiLM(Feature‑wise Linear Modulation) 모듈[23] 을 통해 각 Transformer 블록에 주입합니다. 이렇게 하면 와이코프 예측이 명시적으로 공간군에 조건화됩니다.
   • 출력: 각 원자에 대해 해당 공간군에서 허용되는 와이코프 문자 l 의 확률 분포 p_w(l_n | C_atoms)
   • 수식:
     [ p_w(l_n|C_{\text{atoms}}) = \text{LLM}w\big(C{\text{atoms}},; \text{FiLM}(S_g)\big),\qquad l_n \in L(S_g) ]
     여기서 L(S_g) 는 공간군 S_g 에서 허용되는 와이코프 문자 집합입니다. 두 모델의 아키텍처와 하이퍼파라미터는 보조 정보 A.1‑A.2, B.1‑B.2에 자세히 제시됩니다.

2‑2. 와이코프 문자 할당을 위한 제약 최적화

각 원자에 대한 와이코프 문자 할당을 제약 최적화 문제 로 정의합니다. 이는 LLM w 가 예측한 확률 분포 p_w 를 기반으로, 추론된 공간군 아래 와이코프 자리 다중도 규칙이 만족되도록 합니다.

[ \begin{aligned} \max_{{l_n}{n=1}^N} &;\sum{n=1}^{N}\log p_w(l_n|C_{\text{atoms}}) \ \text{s.t.};&; \text{Count}e(l_n) \equiv 0 \pmod{\text{mult}(l_n)} \ &; \sum{n=1}^{N}\text{mult}(l_n) = N \end{aligned} ]

• mult(l_n) : 와이코프 문자 l_n 의 다중도
• Count_e(l_n) : 원소 e 가 문자 l_n 에 할당된 원자 수
• N_e : 원소 e 의 전체 원자 수

위 제약은 Count_e(l_n) 가 mult(l_n) 의 정수 배가 되어야 함을 강제합니다. 단순히 각 토큰의 최대 확률을 선택하는 것만으로는 만족되지 않는 강력한 제약입니다. 전체 탐색을 전수 조사하면 O(|L(S_g)|^N) 로 급격히 증가하므로 비현실적입니다. 대신 제약 빔 서치(constrained beam search) 알고리즘을 적용해 탐색 폭을 고정하고 가장 유망한 후보만 유지함으로써 시간 복잡도를 O(N) 으로 압축했습니다. 알고리즘 세부 내용은 보조 정보 A.3에 기술되어 있습니다.

2‑3. 확산 기반 3D 구조 생성에 대칭 제약 적용

예측된 공간군 S_g 와 와이코프 템플릿을 이용해 DiffCSP++[10] 의 그래프 신경망(GNN) 기반 확산 모델을 재구성합니다.

• 격자(lattice) 마스킹: O(3)‑불변 로그 파라미터화를 사용하면서, 추론된 결정 계통(crystal family)에 따라 이진 마스크를 적용해 격자 길이와 축각이 해당 계통의 제약을 정확히 만족하도록 합니다.
• 분수 좌표(Fractional coordinates) 보정: 각 디노이징 단계에서 부분공간 투영 및 재구성 메커니즘을 도입해 와이코프 대칭 위반을 즉시 교정합니다. 이를 통해 생성된 결정 구조는 목표 와이코프 대칭이 정의하는 기하학적 매니폴드 위에 정확히 머물게 됩니다. 자세한 구현은 보조 정보 A.4에 있습니다.

3. 실험 및 평가

3‑1. 벤치마크 설정

• 기준 모델: 현재 CSP 분야 최첨단인 DiffCSP++[10] 을 주요 베이스라인으로 채택했습니다. 이는 안정성·고유성·새로움(SUN) 지표에서 가장 엄격한 비교 대상입니다.
• 추가 비교 모델: 구조 재구성 정확도를 평가하기 위해 CDVAE[24], DiffCSP[20], Crys‑tALLM[9] 도 포함했습니다(매칭 비율 지표 기준).
• 제외 모델: MatterGen[14] 은 조성·구조를 공동 샘플링하는 방식이라 CSP의 “고정된 조성에 대한 구조 해석”이라는 조건과 근본적으로 다르므로 직접 비교에서 제외했습니다.

3‑2. 평가 지표

• SUN (Stability, Uniqueness, Novelty) 지표[14]
• Top‑20 Matching Rate[20]

두 지표의 정의와 계산 방법은 보조 정보 C.1·C.2에 상세히 제시됩니다. SUN은 물리적 타당성·구조적 다양성·독창성을 강조하는 반면, 매칭 비율은 모델이 실험적으로 확인된 GT(ground‑truth) 구조를 얼마나 정확히 재현하는지를 측정합니다.

3‑3. 데이터셋

세

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