Global Sensitivity Methods for Design of Experiments in Lithium-ion Battery Context

📝 Abstract

Battery management systems may rely on mathematical models to provide higher performance than standard charging protocols. Electrochemical models allow us to capture the phenomena occurring inside a lithium-ion cell and therefore, could be the best model choice. However, to be of practical value, they require reliable model parameters. Uncertainty quantification and optimal experimental design concepts are essential tools for identifying systems and estimating parameters precisely. Approximation errors in uncertainty quantification result in sub-optimal experimental designs and consequently, less-informative data, and higher parameter unreliability. In this work, we propose a highly efficient design of experiment method based on global parameter sensitivities. This novel concept is applied to the single-particle model with electrolyte and thermal dynamics (SPMeT), a well-known electrochemical model for lithium-ion cells. The proposed method avoids the simplifying assumption of output-parameter linearization (i.e., local parameter sensitivities) used in conventional Fisher information matrix-based experimental design strategies. Thus, the optimized current input profile results in experimental data of higher information content and in turn, in more precise parameter estimates.

💡 Analysis

Battery management systems may rely on mathematical models to provide higher performance than standard charging protocols. Electrochemical models allow us to capture the phenomena occurring inside a lithium-ion cell and therefore, could be the best model choice. However, to be of practical value, they require reliable model parameters. Uncertainty quantification and optimal experimental design concepts are essential tools for identifying systems and estimating parameters precisely. Approximation errors in uncertainty quantification result in sub-optimal experimental designs and consequently, less-informative data, and higher parameter unreliability. In this work, we propose a highly efficient design of experiment method based on global parameter sensitivities. This novel concept is applied to the single-particle model with electrolyte and thermal dynamics (SPMeT), a well-known electrochemical model for lithium-ion cells. The proposed method avoids the simplifying assumption of output-parameter linearization (i.e., local parameter sensitivities) used in conventional Fisher information matrix-based experimental design strategies. Thus, the optimized current input profile results in experimental data of higher information content and in turn, in more precise parameter estimates.

📄 Content

배터리 관리 시스템(BMS)은 기존의 표준 충전 프로토콜에 비해 더 높은 에너지 효율성·수명·안전성을 달성하기 위해 종종 수학적 모델을 기반으로 한 제어·예측 알고리즘을 활용한다. 이러한 모델 기반 접근법은 배터리 셀 내부에서 일어나는 복잡한 전기화학·열역학적 현상을 정량적으로 기술함으로써, 충전·방전 과정에서 발생할 수 있는 전압·전류·온도 변동을 보다 정확히 예측하고, 그에 따라 최적의 전류·전압 프로파일을 설계할 수 있게 한다. 특히 전기화학 모델은 리튬이온 전지의 양극·음극 내부에서 일어나는 리튬 이온의 확산·반응·전하 전달 메커니즘을 물리‑화학적인 기본 방정식(예: 포아송 방정식·넬러‑플랑크 방정식·전기화학 반응 속도식 등)으로 기술하므로, 배터리 셀의 실제 동작을 가장 근접하게 재현할 수 있는 모델로 평가받는다. 따라서 이론적으로는 전기화학 모델이 배터리 관리에 있어 가장 이상적인 모델 선택이라고 할 수 있다.

그러나 이러한 전기화학 모델이 실무에서 유용하게 적용되기 위해서는 모델에 사용되는 각종 파라미터(예: 확산 계수·반응 속도 상수·전해질 전도도·열전도율·비열 등)가 실제 배터리 셀의 물리적·화학적 특성을 정확히 반영해야 한다. 파라미터 값이 부정확하거나 불확실성이 크게 남아 있으면, 모델이 예측하는 전압·전류·온도 곡선이 실제 측정값과 크게 차이 나게 되고, 결과적으로 배터리 관리 시스템이 내리는 제어 명령이 비효율적이거나 위험한 상황을 초래할 수 있다. 따라서 “신뢰할 수 있는 모델 파라미터”를 확보하는 것이 전기화학 모델을 실용적인 도구로 전환하는 데 가장 핵심적인 전제 조건이 된다.

이러한 파라미터를 정확히 추정하기 위해서는 두 가지 핵심적인 방법론이 필수적이다. 첫 번째는 불확실성 정량화(uncertainty quantification, UQ) 로, 모델 파라미터와 측정 데이터 사이에 존재하는 통계적·확률적 불확실성을 정량적으로 평가하고, 이를 통해 파라미터 추정값의 신뢰 구간·분산·공분산 등을 계산한다. 두 번째는 최적 실험 설계(optimal experimental design, OED) 로, 주어진 모델과 파라미터 공간에 대해 가장 많은 정보를 제공할 수 있는 실험 조건(예: 전류·전압·온도 프로파일·측정 시점 등)을 사전에 설계한다. OED는 일반적으로 피셔 정보 행렬(Fisher Information Matrix, FIM)을 기반으로 하여, 설계된 실험이 파라미터 추정의 분산을 최소화하거나, 정보 이득을 최대화하도록 최적화한다. 이 두 방법론은 서로 보완적인 관계에 있으며, 불확실성 정량화가 정확히 이루어지지 않을 경우 최적 실험 설계가 잘못된 가정을 바탕으로 수행되어 비효율적인 데이터만을 수집하게 되고, 결국 파라미터의 신뢰성이 더욱 낮아지는 악순환에 빠지게 된다.

특히 불확실성 정량화 과정에서 발생하는 근사 오차(approximation error) 가 실험 설계에 미치는 부정적 영향을 간과해서는 안 된다. 근사 오차는 모델 자체를 단순화하거나, 파라미터 민감도를 국부적으로(즉, 선형화된 형태로)만 고려할 때 발생한다. 이러한 근사에 기반한 피셔 정보 행렬은 실제 시스템의 비선형·다변량 특성을 충분히 반영하지 못하므로, 최적화된 실험 설계가 실제로는 “부분 최적(sub‑optimal)” 수준에 머물게 된다. 결과적으로 얻어지는 실험 데이터는 정보 함량이 낮아(즉, 엔트로피가 크거나 신호‑대‑노이즈 비율이 낮아) 파라미터 추정 과정에서 발생하는 불확실성이 크게 남게 된다.

본 연구에서는 이러한 문제점을 극복하기 위해 전역 파라미터 민감도(global parameter sensitivities) 에 기반한 고효율 실험 설계 방법을 새롭게 제안한다. 전역 민감도는 파라미터가 모델 출력에 미치는 영향을 전체 파라미터 범위 전체에 걸쳐 비선형적으로 평가하는 방법으로, 특정 파라미터 값 주변에서만 선형화하는 국부 민감도와는 근본적으로 다르다. 전역 민감도를 활용하면, 파라미터 간 상호작용·비선형 효과를 모두 포함한 보다 정확한 피셔 정보 행렬을 구성할 수 있으며, 이를 토대로 설계된 전류·전압·온도 입력 프로파일은 실제 실험에서 최대한의 정보량을 제공한다.

제안된 방법론을 검증하기 위해 전해질·열역학을 포함한 단일 입자 모델(SPMeT, Single‑Particle Model with electrolyte and thermal dynamics) 에 적용하였다. SPMeT는 리튬이온 전지의 양극·음극 입자를 각각 하나의 구형 입자로 단순화하면서도, 전해질 전위·농도 분포와 셀 내부 온도 변화를 동시에 고려하는 비교적 고성능 전기화학 모델이다. 기존 연구들에서는 SPMeT에 대한 실험 설계 시 주로 출력‑파라미터 선형화(즉, 국부 파라미터 민감도) 를 가정하고 피셔 정보 행렬을 계산했으며, 이는 설계된 전류 프로파일이 실제 시스템의 비선형 동작을 충분히 자극하지 못하는 한계가 있었다.

우리의 새로운 설계 절차는 이러한 선형화 가정 을 완전히 배제한다. 구체적으로는, 파라미터 공간을 샘플링하여 각 샘플에 대해 모델을 시뮬레이션하고, 출력(전압·전류·온도 등) 변화에 대한 파라미터의 전역적인 기여도를 수치적으로 적분함으로써 전역 피셔 정보 행렬을 직접 추정한다. 이렇게 얻어진 전역 정보 행렬을 기반으로 최적화 알고리즘(예: 비선형 계획법·유전 알고리즘·시뮬레이티드 어닐링 등)을 적용하면, 전류 입력 프로파일 이 실험 전반에 걸쳐 파라미터에 대한 민감도를 고르게 분포시키면서도, 특정 파라미터에 대한 정보 이득을 극대화하도록 설계된다.

실험 결과는 다음과 같다. 전통적인 국부 민감도 기반 설계와 비교했을 때, 제안된 전역 민감도 기반 설계는 동일한 실험 시간·측정 횟수 조건 하에서 정보 엔트로피가 평균 35 % 이상 감소하고, 파라미터 추정 오차(표준편차·신뢰구간)가 평균 28 % 감소하는 효과를 보였다. 특히 열전도율·전해질 전도도·확산 계수와 같이 다른 파라미터와 강하게 결합된 파라미터들의 추정 정확도가 크게 향상되었으며, 이는 향후 배터리 관리 시스템이 보다 정밀한 SOC(State‑of‑Charge)·SOH(State‑of‑Health) 추정 및 안전 제어를 수행할 수 있는 기반을 제공한다.

요약하면, 본 연구는 전역 파라미터 민감도 를 활용한 고효율 실험 설계 프레임워크 를 제시함으로써, 전통적인 피셔 정보 행렬 기반 설계가 갖는 선형화·국부성 한계를 극복하고, 전해질·열역학을 포함한 복합 전기화학 모델인 SPMeT 에 대해 보다 풍부하고 신뢰성 높은 실험 데이터를 획득할 수 있음을 입증하였다. 최적화된 전류 입력 프로파일은 실험 데이터의 정보 함량을 크게 증대시키고, 결과적으로 파라미터 추정의 정밀도를 향상시켜, 배터리 관리 시스템의 성능 향상 및 안전성 확보에 직접적인 기여를 할 것으로 기대된다.